WR｜酸性条件下赤泥通过调控砷黄铁矿生物氧化和S/Fe/Al/Si形态转化来调控砷归趋机制研究进展 - 海洋酸性化机制

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文章信息

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第一作者：张多瑞

通讯作者：夏金兰教授

通讯单位：中南大学

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https://doi.org/10.1016/j.watres.2021.117539

项目支持：国家自然科学基金委国际合作项目及重点项目等(Nos.51861135305, 41830318, 51774342)

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亮点

• 研究了固废赤泥调控砷黄铁矿(FeAsS)生物氧化过程砷的形态和归趋行为。

• 评估了赤泥添加量对FeAsS溶解及砷归趋的影响。

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• 少量赤泥(≤4g/L)的加入可促进FeAsS的生物氧化和砷的沉淀。

• SiO2@(As,Fe,Al,Si)球状纳米颗粒的形成促进了含砷沉淀的稳定性。

研究进展

砷在很低的浓度(μg/L水平)下便可危害人体健康。据报道，砷污染水体已对威胁到全球超70多个国家的至少1.5亿人的健康。矿物的开采是造成砷污染的重要源头之一，含砷硫化矿如砷黄铁矿暴露在水体或空气中会快速氧化，尤其在存在铁硫氧化微生物的情况下。含砷硫化矿的生物氧化不仅会导致酸性矿山废水的产生，还会加剧水体和土壤环境中的砷污染。赤泥是拜耳法氧化铝工业生产过程产生的固废，储量巨大，因其结构与组成的特殊性，具备吸附/固定废水中有毒重类金属的潜力。此外，碱性赤泥能够通过改变溶液pH和矿物及细菌表面结构与性质来影响砷黄铁矿的生物氧化和砷的归趋，然而相关研究鲜有报道。

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图1 赤泥调控酸性条件下砷黄铁矿生物氧化及砷归趋机制

本研究系统研究了赤泥调控典型含砷硫化矿—砷黄铁矿生物氧化过程机制及砷归趋行为。如图1所示，赤泥的添加量对砷黄铁矿生物氧化过程中砷的形态转化具有重要的影响。少量赤泥(≤4g/L)的加入会促进砷黄铁矿的生物氧化和SiO2@(As,Fe,Al,Si)纳米球核壳结构的形成(图2)，该结构的形成有利于砷的稳定化固定。结合XRD、XANES和XPS等结果判断出纳米球主要由黄钾铁矾、无定型砷酸铁、晶型臭葱石及硅胶等组成，而这些物质的形成主要受砷黄铁矿氧化过程溶液Fe3+浓度和pH调控。过量赤泥的加入(≥6g/L)不仅会导致溶液pH的过度升高以及细菌Fe2+氧化活性的降低，还会包裹砷黄铁矿表面阻碍细菌与矿物的接触，从而抑制了矿物的溶解和砷的释放。相关功能基因转录组研究结果表明，少量赤泥添加体系中细菌铁硫氧化功能基因的表达量均明显上调。赤泥不仅通过影响固体残渣组成和结构来调控砷黄铁矿的生物氧化过程，还通过改变细菌的表面结构来影响砷在溶液中的归趋。如图2所示，在含赤泥的体系中，细菌表面被一层纳米球状颗粒紧密包裹，该过程有助于溶液中砷的生物固定。纳米球包裹细菌个体明显大于无赤泥添加体系中的细菌，且表面砷的吸附量明显增大。该研究结果为利用工业固废赤泥调控含砷硫化矿生物氧化和砷归趋机制的阐明和以废治废治理相关环境的实施提供了重要的理论依据。

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图2 赤泥(4g/L)调控下砷黄铁矿生物氧化14d后固体残渣的TEM-EDS图

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图3 添加(a)和不添加(b)赤泥体系砷黄铁矿生物氧化过程细菌表面形貌及元素分布

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作者介绍

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张多瑞，博士研究生，中南大学资源加工与生物工程学院，主要研究方向包括固废生物资源化利用、低品位硫化矿有价金属生物提取；砷、锑等有毒重（类）金属元素的生物地球化学过程及生物修复等。

通讯邮箱：drzhang@csu.edu.cn 2 h0 G4 r2 q" x" _/ T8 J

陈红瑞，博士研究生，中南大学资源加工与生物工程学院，主要研究方向包括固废生物资源化利用、低品位硫化矿有价金属生物提取；砷、锑等有毒重（类）金属元素的生物地球化学过程及生物修复等。

通讯邮箱：hrchen0201@csu.edu.cn

聂珍媛，博士，中南大学资源加工与生物工程学院教授，主要从事资源环境生物技术研究。

通讯邮箱：zynie@csu.edu.cn 4 |% x: D" x) M+ [, E- s, t

夏金兰，博士，中南大学资源加工与生物工程学院二级教授，国际生物湿法冶金大会学术委员会委员，中国海洋湖沼学会海洋生物技术分会理事，中国生物化学与分子生物学会湖南省分会常务理事。主要从事资源环境生物技术研究，在Water Research、Chemical Engineering Journal、Journal of Hazardous Materials 等期刊发表论文200余篇。

通讯邮箱：jlxia@csu.edu.cn

欢迎在公众号留言申请加入“生态环境科学”交流群（须发表过本领域学术论文） 9 a3 }2 Z: Q1 z - }& \/ C) A5 u